静电纺丝的GO、GO/CS、GO/多巴胺还原氧化石墨烯复合微球
石墨烯是一种独特的二维(2D)材料,碳原子的sp2杂化使其具有疏水性和可调整的界面性质。然而,超薄石墨烯薄膜和层状石墨烯材料孔隙率低,在水中倾向于聚集,不利于吸附污染物。
通过自组装合成分层3D结构的研究结果克服了石墨烯基材料的局限性,基于3D结构和化学功能的独特组合,可以设计具有优化吸附性能的新型材料。石墨烯基水凝胶和气凝胶是这些具有高比表面积的3D宏观材料的两种典型代表,其微孔和中孔相互连接的网络允许离子和分子的接近和扩散,在电极材料、催化和水处理中具有广泛的应用前景。3D结构的高孔隙率结合石墨烯的超轻、超疏水和超亲油性可以制备针对油和有机溶剂的高性能吸附剂,如石墨烯气凝胶、石墨烯/聚合物复合海绵、石墨烯/碳纳米管气凝胶等。
利用石墨烯的疏水亲油特性及3D结构的多孔性,制备RGO微球,用于快速的油水分离。通过高温热还原,使得GO还原为RGO,CS碳化形成N掺杂无定形碳,pDA碳化形成N掺杂的石墨烯。所制得的N掺杂RGO微球具有疏水亲油的特性,并且保留了还原前的中心发散微通道结构。微球对于多种油和有机溶剂都有较高的吸附容量和很快的吸附速率。
微球对几种油和有机溶剂的吸附容量研究,包括润滑油、泵油、植物油、甲苯、DMF、正己烷、乙酸乙酯,其中对甲苯这类带苯环的有机物显示很好的吸附性能。同时,比较所制备的四种不同微球对润滑油、甲苯、正己烷的吸附性能,可以探究N掺杂对石墨烯基微球吸附容量的影响。随着N掺杂量的增加,微球对于润滑油和正己烷的吸附容量略有增加,对甲苯的吸附容量显著增大,N掺杂可以增强石墨烯平面π电子离域,从而增强材料的疏水性和对含苯环的有机物的吸附能力。
将吸附达到饱和的RGM-C10微球燃烧可以回收微球吸附剂,燃烧后微球可以较好地保持其形貌。对燃烧后的微球进行循环吸附实验,在10次循环后对润滑油和正己烷的吸附容量不但没有明显的损失,基于RGO的剩余含氧官能团进一步还原,吸附容量反而略有上升。
通过静电喷雾结合冷冻干燥方法制备GO、GO/CS、GO/多巴胺复合微球,并利用高温热还原,得到N掺杂RGO微球,微球具有超疏水和超亲油的润湿性。微球外部保持了还原前的蜂巢–蛛网结构,内部保留了还原前的中心发散微通道结构。材料独特的浸润性有利于提高内扩散速率,微通道结构可以大大缩短内扩散路径,以保证微球具有快速吸附的特点。同时,由于疏水性和π–π共轭作用,微球对于润滑油、泵油、植物油、甲苯、DMF、正己烷、乙酸乙酯都有较高的吸附容量。增大N掺杂量,能够进一步提高对带苯环污染物的吸附容量。利用燃烧法除去吸附的油,吸附剂可以循环利用,在经过10次吸附–燃烧循环后,吸附容量没有明显下降。微球疏水亲油的特性,使其对分层油水混合物及油水乳液有很好的分离效果。.
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