基于双重氮杂环的新型高分子交联策略
聚合物交联网络具有众多优异的性能。有鉴于此，发展高效的聚合物交联策略，引起了合成化学家广泛的研究兴趣。目前广泛采用的交联手段，是将含交联基元的单体与其他单体进行共聚合。而对于不含交联点的脂肪族聚合物（如聚乙烯、聚丙烯等），尽管可通过高能γ射线辐射，产生自由基进行交联，但该方法的普适性和可控性具有明显的缺陷。因此，对于该类低官能度高分子的可控交联，仍是该领域所面临的一个重大挑战。
一种基于双重氮杂环（bis-diazirine）的新型聚合物交联剂(见图1)。它能在温和可控（100 °C加热或350 nm紫外光照）的条件下分解，形成两个游离卡宾，通过双重碳氢键的活化而产生交联。该策略突破了低官能度脂肪族聚合物难以交联的局限，可应用于低表面能材料的高效黏合等领域。
先对交联剂的分子结构进行了精心筛选，获得了性能优异的双重氮杂环交联剂3(见图1)。通过凝胶渗透色谱等手段进行表征，证明该交联剂能使不同类型的聚合物（如液态石蜡、聚二甲基硅氧烷、高密度聚乙烯、聚乙烯醇等）产生交联。需要强调的是：即使对于传统方法难以实现交联的线型聚丙烯，该方法也可实现高效交联。
图1. 基于双重氮杂环的新型高分子交联策略。 (A) 由紫外光或热引发的重氮杂环分解反应；(B)在紫外光或热作用下双重氮杂环与聚乙烯的交联反应； (C)双重氮杂环交联剂的结构。
在此基础之上，进一步探索了交联剂3作为高密度聚乙烯(HDPE)黏合剂的应用潜力(见图2)。众所周知，HDPE材料具有极低的表面能，即使采用商业化的万能胶，也很难实现HDPE之间的高效黏合。与之相比，交联剂3在对HDPE粘结力的测试中，表现出极为优越的黏合性能，其内在机制源于交联剂与HDPE表面发生了不可逆的共价结合。
双重氮杂环型交联剂不仅可作为黏合剂，同时在油漆和涂料等领域也展现出潜在的应用价值。此外，对于纤维素和木质素等生物大分子，这种交联策略也可以解决其缺乏有效交联官能团的短板，为新型生物质功能材料的发展提供一种便捷高效的途径。
图2. 双重氮杂环交联剂对聚乙烯产生黏合特性的机理图。
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