利用β-二酮作为新型电子受体单元,将热激活延迟荧光(TADF)的发光机制引入ESIPT发光材料中,构筑了两种新型的ESIPT发光材料。通过在ESIPT发光材料中开辟TADF发光通道,他们有效地将TADF发光材料固态发光量子产率高、荧光寿命长和激子利用率高的特性融入到ESIPT发光材料中,有效弥补了传统ESIPT发光材料的不足之处。
发现ESIPT发光材料的动态质子转移特性能够有效提升TADF发光通道中三重态激子上转换到单重态能级这一关键步骤的效率,从而进一步提升材料的发光特性。他们还与云南大学吕正红教授团队合作,基于此类新型ESIPT发光材料构筑的黄光和绿光OLED分别获得了高达18.8%和23.9%的外量子效率(图1),这是迄今为止报道的基于ESIPT发光材料的最高值。这一发现为高效ESIPT发光材料的开发提供了全新的思路。
他们采用稳态和瞬态光物理以及飞秒和纳米瞬态吸收光谱测试了这些发光分子的光物理性能和激发态特性。
这些研究表明,烯醇式的发光分子PXZPDO和DMACPDO兼具ESIPT和TADF特性。与酮式对比分子相比,具有动态ESIPT特性的烯醇式发光分子获得了更优异的发光性能:更高的荧光量子产率和更快的RISC速率。这一结果表明,ESIPT过程对于这些分子的TADF发光特性具有一定的促进作用,与此前理论模拟的结果基本一致。
![1642145571793271.png ESIPT型TADF分子PXZPDO和ACPDO,DMACPDO,PXZDMePDO,DMACDMePDO](http://www.dnabct.com/wp-content/uploads/2022/05/20220509_62787cde1b165.png)
图2. PXZPDO、DMACPDO、PXZDMePDO和DMACDMePDO的(a)化学结构、(b)高斯模拟优势构象、(c)HOMO/LUMO分布以及(d)PXZPDO和PXZDMePDO的单晶结构。
图片来源:J. Am. Chem. Soc.
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图3.(a)PXZPDO和(b)DMACPDO的激发态能级S1与T2以及S2与T1之间能级差随羟基氢位置变化的曲线。图片来源:J. Am. Chem. Soc.
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含三嗪基团TADF分子
蓝色TADF分子tCPT
Ph-tCPT 蓝色TADF分子
o-PhCz-tCPT 蓝色TADF分子
p-PhCz-tCPT 蓝色TADF分子
3-PhCz-tCPT 蓝色TADF分子
黄光TADF分子BP-PXZ
黄光tCz-BP-PXZ
黄光tCz-PhBP-PXZ
基于三嗪并三氮唑的热活化延迟荧光材料
pDTCz-3DPyS
pDTCz-2DPyS
bis-PXZTRZ
tri-PXZ-TRZ
![1642144723118114.png ESIPT型TADF分子PXZPDO和ACPDO,DMACPDO,PXZDMePDO,DMACDMePDO](http://www.dnabct.com/wp-content/uploads/2022/05/20220509_62787cde3bbfe.png)